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甲斐 健師; 樋川 智洋; 鵜飼 正敏*; 藤井 健太郎*; 渡邊 立子*; 横谷 明徳*
Journal of Chemical Physics, 158(16), p.164103_1 - 164103_8, 2023/04
水の放射線分解・光分解に関する新たな科学的知見は、放射線化学・放射線生物学を含む様々な研究分野の劇的進歩に必要不可欠である。水に放射線を照射すると、その飛跡上に沿って、反応性の高い水和電子が無数に生成される。水和電子は、発生した電子と水分子の運動が動的に相関し、形成されることは知られているが、その形成に至るまでの、電子の非局在化、熱化、分極メカニズムは未だ解明していない。本研究で独自に開発したコードを利用した解析結果から、これらの過渡的現象は、水特有の水素結合ネットワークに由来する分子間振動モードと、水和を進行する水分子の回転モードの時間発展に支配されるように進行することが明らかとなった。本研究によるアプローチは、水に限らず、様々な溶媒に適用可能であり、そこから得られる科学的知見は、放射線生物影響、原子力化学、放射線計測など幅広い研究領域へ適用されることが期待できる。
甲斐 健師; 樋川 智洋; 松谷 悠佑*; 平田 悠歩; 手塚 智哉*; 土田 秀次*; 横谷 明徳*
RSC Advances (Internet), 13(11), p.7076 - 7086, 2023/03
被引用回数：3 パーセンタイル：81.33(Chemistry, Multidisciplinary)水の放射線分解に関する科学的知見は、生命科学などに幅広く利用されるが、水の分解生成物であるラジカルの生成メカニズムは未だ良く分かっていない。我々は、放射線物理の観点から、この生成メカニズムを解く計算コードの開発に挑戦し、第一原理計算により、水中の二次電子挙動は、水との衝突効果のみならず分極効果にも支配されることを明らかにした。さらに、二次電子の空間分布をもとに、電離と電子励起の割合を予測した結果、水和電子の初期収量の予測値は、放射線化学の観点から予測された初期収量を再現することに成功した。この結果は、開発した計算コードが放射線物理から放射線化学への合理的な時空間接続を実現できることを示している。本研究成果は、水の放射線分解の最初期過程を理解するための新たな科学的知見になることが期待できる。
O solution熊谷 友多; 日下 良二; 中田 正美; 渡邉 雅之; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 佐々木 隆之*
Journal of Nuclear Science and Technology, 59(8), p.961 - 971, 2022/08
被引用回数：2 パーセンタイル：53.91(Nuclear Science & Technology)東京電力福島第一原子力発電所事故では核燃料と被覆管,構造材料が高温で反応し、燃料デブリが形成されたと考えられる。この燃料デブリが水の放射線分解の影響により経年変化する可能性を調べるため、模擬燃料デブリを用いて過酸化水素水溶液への浸漬試験を行った。その結果、過酸化水素の反応により、ウランが溶出し、ウラニル過酸化物が析出することが分かった。また、模擬燃料デブリ試料のうちウランとジルコニウムの酸化物固溶体を主成分とする試料では、他の試料と比較してウランの溶出は遅く、ウラニル過酸化物の析出も観測されなかった。この結果から、ウランとジルコニウムの酸化物固溶体は過酸化水素に対して安定性が高いことを明らかにした。
端 邦樹
材料と環境, 70(12), p.468 - 473, 2021/12
東京電力福島第一原子力発電所の汚染水中の腐食環境の評価においては、建屋内が放射線環境下にあるため、水の放射線分解(ラジオリシス)により生成する過酸化水素(HO)等の酸化剤の影響を考慮する必要がある。ラジオリシス過程及びそれにより発生する酸化剤の生成量は水質や放射線の線質などに依って変化する。そのため、この10年間、水の放射線分解に寄与しうる様々な要因(海水成分、酸化物の表面の作用、
核種等)を対象に研究が進められてきた。本稿では、汚染水中の腐食環境のより深い理解に繋げるため、これらの要因のラジオリシス影響について解説する。
induced by HO and 
-irradiation熊谷 友多; Fidalgo, A. B.*; Jonsson, M.*
Journal of Physical Chemistry C, 123(15), p.9919 - 9925, 2019/04
被引用回数：19 パーセンタイル：62.54(Chemistry, Physical)ウランの酸化還元による化学的な変化は環境中のウランの動態を支配する重要な反応であり、特に4価の二酸化ウランが6価のウラニルイオンに酸化され水に溶けだす反応は使用済燃料等の環境中における化学的な安定性を評価する上で重要な反応である。この酸化による二酸化ウランの水への溶出について、二酸化ウランの過定比性の影響を調べるため、過酸化水素および線照射による反応を調べ、定比のUO
と過定比のUO
との間で反応挙動を比較した。その結果、定比のUOは酸化還元反応に高い活性を示し、表面の酸化反応は速やかに進み、酸化反応の進展とともに徐々にウランの溶出が加速されることが観測された。一方で、過定比のUOは反応性は低いものの、酸化反応が生じると速やかにウランが溶出することが分かった。また、過酸化水素による反応と線照射による反応を比較した結果、ウランの溶出ダイナミクスは酸化剤の濃度に依存して変化することが分かった。そのため、使用済燃料等で想定される放射線による酸化反応を検討する場合、高濃度の酸化剤を用いた試験では、ウランの溶出反応を過小評価する可能性があることを明らかにした。
渡邊 立子*; 甲斐 健師; 服部 佑哉*
Radioisotopes, 66(11), p.525 - 530, 2017/11
放射線による生物影響のメカニズムの解明には、モデルやシミュレーションを用いた研究は重要な役割を持つ。特に、生物影響メカニズムに関するモデル化や、DNA分子と細胞のような生体の異なる空間スケールから得られた実験データの関係を評価するためにはミュレーションは有効な手段である。本稿では、DNAと細胞への放射線影響のシミュレーションによる研究の概要について述べる。この中で、従来のDNA損傷推定法に加えDNA損傷生成に関わる物理化学過程の詳細を推定する新たな理論的アプローチと、DNA損傷と細胞応答のダイナミクスを推定する数理モデルも紹介する。
永石 隆二
Radioisotopes, 66(11), p.601 - 610, 2017/11
冷却水喪失事故を代表とするシビアアクシデント(過酷事故)において水の放射線分解は事故時及びその後の廃止措置、廃棄物処理・処分等で、爆発源となる水素の発生、並びに腐食等の接水材料の劣化の要因となる。さらに、福島第一原子力発電所(1F)事故では平常時には到底考えられない海水が投入されたことで、これらの現象がより複雑となった。本記事では特集「最新放射線化学」の応用編において原子力に関連した放射線化学の最新の成果として、1F事故以降進めてきた研究について、海水塩分、固体共存、工学的条件をキーワードに紹介・解説する。
永石 隆二; 森田 圭介; 山岸 功; 日野 竜太郎; 小川 徹
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
スリーマイル島原子力発電所(TMI-2)の冷却水喪失事故で発生した汚染水を処理した吸着塔(SDSベッセル)に対しては、残水量、放射線分解による水素の発生、ゼオライトに吸着した
Csの分布等が実際の吸着塔を用いて大規模に測定され、その結果は吸着塔のサイズや構造の情報とともに公開されている。本研究ではTMI-2事故で使用した吸着材を用いて、水蒸気吸着挙動等の表面構造の測定、並びに線照射による水素発生の測定といった小規模な試験を行い、そこで得た最新の結果と公開情報をもとに、TMI-2事故での吸着塔内の吸収線量率及び水素発生率の再評価を試みた。本研究で行った評価の手順及び結果は、福島第一原子力発電所事故の汚染水処理で発生する廃吸着塔の内部で起こる水素発生の挙動を把握する上でも重要である。
永石 隆二; 井上 将男; 日野 竜太郎; 小川 徹
Proceedings of 2014 Nuclear Plant Chemistry Conference (NPC 2014) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2014/10
福島第一原子力発電所事故では破損した原子炉施設の冷却のために海水を使ったため、スリーマイル島原子力発電所の冷却水喪失事故とは異なり、事故後に発生した汚染水に海水成分が含まれた。これに伴い、腐食や水素発生と密接に関係する、海水の放射線分解の反応計算がいくつかのグループによって行われたが、それらは1次収量や放射線誘起反応の塩濃度依存性(塩効果)を考慮していないため、広範囲の塩濃度に対して適用できない。そこで、本研究では、1次収量の塩効果を示す定常照射実験の結果、並びに反応の塩効果を示すパルス照射実験(パルスラジオリシス)の結果をもとに、海水の希釈及び濃厚系での放射線分解挙動に関する考察を試みた。
渡辺 立子; 斎藤 公明
Radiation Physics and Chemistry, 62(2-3), p.217 - 228, 2001/09
被引用回数：36 パーセンタイル：90.76(Chemistry, Physical)電子線照射による水の放射線分解過程の系統的な理解のために、シミュレーションによる研究を行った。さまざまなエネルギー(100eVから1MeV)の電子を水に照射した場合について、電子によるエネルギー付与の分布、ラジカルの分布、酵素存在下でのラジカルの化学反応過程をモンテカルロ法によりシミュレートした。この結果を解析したところ、数10nmの領域内でのエネルギー付与構造やラジカルの初期分布が、拡散後のラジカル収率や化学反応過程と強い関連性があることがわかった。また、線量が化学反応やラジカルの収率に与える影響についても解析したところ、照射電子のエネルギーにより、線量が化学反応やラジカル収率に与える影響が異なることがわかった。さらに、OHラジカルスカベンジャー存在下での化学反応についても調べた。
団野 晧文
高分子, 10(111), p.526 - 530, 1961/00
放射線の有するエネルギーを直接物質に与えて、いろいろの化学反応を起させ、新しい物質をつくるような研究は、放射線化学とよばれ、この十数年間にめざましい発展を遂げた。この新分野て得られた成果は、特に高分子の領域で有望な化学反応がたくさん発見されている。たとえば、放射線による橋かけ反応はポリエチレンを耐熱性、耐溶解性のすぐれた物質に変え、放射線重合は触媒を加えなくても容易にモノマーを重合させ、また放射線グラフト重合は高分子の表面に他のモノマーを共重合させることに成功している。高分子の固体照射では、一般に大線量の照射を必要とするので、いかに良いものができても、工業化は望み薄である。そこでわずかな線量で最大の効果をあげる方向に研究が進められている。グラフト重合、放射線重合、高分子溶液の橋かけなどは、わずかな線量で放射線処理ができるので有望である。
線照射下希釈海水中における原子炉容器用鋼の腐食試験,3; 局部腐食の深さへの影響中野 純一; 塚田 隆; 上野 文義; 山縣 諒平
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所では、炉心への海水注入および炉心損傷による放射線量の増加により、原子炉格納容器鋼および原子炉圧力容器鋼が腐食されることが懸念されている。一般に、気相と液相の界面近傍において鋼材の腐食量が増加することが知られている。それゆえ、線照射下、50
Cにおいて、試験片の下半分を希釈人工海水中に浸漬させた状態で腐食試験を行った。気相部は大気またはN雰囲気とした。試験後、酸化皮膜を除去し、3Dマクロスコープにより試験片表面の3Dデータを測定した。気相部を大気雰囲気とした場合、試験時間及び線量率に依存して最大断面積高さが増加した。線照射500時間後、N雰囲気での最大断面積高さは大気雰囲気のそれよりも低下した。気相中のO分圧の減少による液相中のO濃度が減少し、局部腐食が抑制されたとみられる。
中野 純一
no journal, ,
東京電力福島第一原子力発電所(1F)事故では、炉心へ海水の注入が行われた。燃料デブリおよび核分裂生成物により、原子炉格納容器(PCV)内は高い放射線量となっている。圧力容器およびPCVの腐食が水の放射線分解生成物によって加速することが懸念されている。1FのPCVにおいて、注入された海水量、温度履歴、放射線量、および廃止措置に向けたロードマップを示すとともに、これまで原子力機構で実施した低合金鋼および炭素鋼の線照射下腐食試験を紹介する。1FのPCV内で実測されている程度の放射線レベルでは、鋼材の均一腐食速度が大きく加速される可能性が低かった。また、腐食抑制策として、気相をN雰囲気に置換することが有効であった。
熊谷 友多; 木村 敦; 田口 光正
no journal, ,
放射性セシウムの吸着処理では、ゼオライトは強い放射線にさらされ、ゼオライトの細孔内では水の分解が生じる。その結果、爆発の危険性を有する水素(H)や金属腐食を誘発する過酸化水素(HO)が生じる。そこで、水とゼオライトとの混合系におけるHの生成およびHOの反応について調べた。まず、天然モルデナイトと海水との混合物に線を照射し、H発生量を調べた。その結果、水の放射線分解に加えて、天然モルデナイトが付加的なH発生を誘起することが分かった。次に、X型ゼオライトを用いて、混合物中での放射線効果に対する酸素(O)の影響を調べた。Ar飽和,空気飽和,O飽和条件でHの発生を比較した。その結果、混合物ではOによりH発生が抑制されることが明らかとなった。さらに、Y型ゼオライトを用いてHO水溶液との混合物を照射し、HOの分解挙動を測定した。その結果、ゼオライトに吸着したHOの分解が生じることが分かった。これらの結果から、水溶液とゼオライトとの混合系では、ゼオライト細孔内を反応場とした水分子を含む溶存化学種の吸着と界面での放射線誘起反応が重要であると考えられる。
古川原 崚*; 小川 徹; 井上 将男; 永石 隆二
no journal, ,
工学的な体系での放射線分解によって生成した水素のガス相への放出を評価するために、統合化学反応解析ソフトウェアCanteraをベースとして、水の放射線分解生成物の反応式のデータベースを組み込んだシミュレーション・プログラムを作成している。本研究では、攪拌条件下での放射線分解による水素の放出実験データの再現を試みた。Canteraの提供する無次元反応器ネットワークを用いて、多段の反応器(水相)とReservoir(放射線分解生成物の供給器)、及び拡散層(水相上部), 界面(気相-水相間), プレナム(気相)のモジュールから成る体系を構築して、拡散速度を反応器間の質量流速とすることで、放出実験データを再現することができた。
永石 隆二; 近藤 孝文*; 神戸 正雄*; 吉田 陽一*; 井上 将男
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故では冷却水に海水が使われ、その塩分に含まれるハロゲン化物が水の放射線分解に重大な影響を及ぼすため、純水及び無限希釈水を対象とした従来の均一反応計算では、海水等の塩水溶液中の溶存種や生成物の挙動解析が極めて困難である。したがって、分解生成物(ラジカル・分子)の収量や放射線誘起反応に対する塩濃度依存性(塩効果)の解明・評価が急務である。そこで本研究では、低LET(線エネルギー付与)放射線を用いた定常・パルス照射実験の結果をもとに、上記計算での入力データとして不可欠な水の分解のプライマリ(1次)収量の評価を、海水及びその濃厚系に対して試みた。
西村 優基; 島田 太郎; 武田 聖司
no journal, ,
福島第一原子力発電所事故により発生した燃料デブリをHLWと同様の地層処分概念で直接処分することを想定した場合に懸念される、金属腐食と水の放射線分解で発生するガスの影響に着目し、ガス発生速度及び発生量の予察的評価を行った。オーバーパック(OP)が閉じ込め機能を失うまでは、OP内側で残存水の放射線分解によるガス発生が支配的となり、その累積ガス発生量は約1.9m
と試算された。この場合、ガス蓄積圧力はOP設計圧を下回ることからガスによるOP早期破損シナリオは生じないと想定される。一方、OP外側でのガス発生速度と溶存水素ガスの拡散移行速度との比較を行ったところ、閉鎖後の長期にわたりOPと緩衝材の界面にガスが蓄積し、その圧力は想定される地圧を超える可能性を示唆する結果となった。これらの結果から、燃料デブリの処分においては、緩衝材中でのガス移行の検討の必要性が示唆された。
甲斐 健師; 小川 達彦; 安部 晋一郎; 佐藤 達彦
no journal, ,
ナノスケールの微視的な空間領域で誘発される放射線作用の研究では、1keV以下の低エネルギー電子による挙動やエネルギー付与を解明することが重要となる。しかしながら、現状の放射線挙動計算コードは、このような低エネルギー電子の物質中における挙動を正確に模擬することができない。そこで、この課題を解決するため、飛跡構造コードの開発を進め、PHITSコードへの実装を計画している。開発した飛跡構造コードを利用し、水中における低エネルギー電子の微視的挙動について計算した結果、従来予測と異なり、電子の熱化は水和前電子生成と同時に進行することを理論的に予測することができた。本講演では、飛跡構造コードを用いた研究成果とともに、PHITSへの実装や機能の拡張等の今後の展望を報告する。
甲斐 健師
no journal, ,
PHITS等の放射線輸送計算コードは低速電子の微視的挙動を模擬できないため、ナノスケールの放射線作用が解析困難である。そこで、それらを計算可能にする動的モンテカルロコードを開発している。本講演では、本計算コードで利用している水の電子衝突断面積の計算法や電子の動的挙動計算法について説明する。本計算コードを利用した結果として、水中における1次電子線輸送計算及び低速2次電子の減速過程についての結果を示す。その計算結果を基にDNA損傷推定を実施したところ、細胞死や染色体異常のような放射線生物影響が誘発されると考えられる新たな複雑DNA損傷機構が見出された。これらの研究成果の他、本計算コードのPHITSへの実装、今後の拡張計画を報告する。
甲斐 健師
no journal, ,
PHITS等の放射線輸送計算コードは生体中のエネルギー付与が計算できるが、低エネルギー電子の微視的挙動を模擬できないため、ナノスケールの放射線作用の解析が困難である。そこで、1keV未満の電子の水中における衝突断面積の計算法や電子の動的挙動計算法を導入し、ナノスケールの放射線作用を計算できるコードの開発を進めた。このコードを利用することで、水中における1次電子線輸送計算及び低エネルギー2次電子の減速過程をナノスケールで計算することができた。さらに、この計算結果に基づき、DNA損傷を推定し、細胞死や染色体異常のような放射線生物影響が誘発されると考えられる新たな複雑DNA損傷機構を見出した。本コードはPHITSへ実装され、今後も機能を拡張していく予定である。
